近日，我校物理學(xué)專業(yè)2019級碩士研究生劉敏在實驗室合成了鈾單原子催化劑并實現(xiàn)了高效電解水析氫，相關(guān)研究成果以“Synthesis of Uranium Single Atom from Radioactive Wastewater for Enhanced Water Dissociation and Hydrogen Evolution”（從放射性廢水中合成鈾單原子增強水解離和析氫）為題發(fā)表在國際著名期刊Small上（JCR一區(qū)，影響因子：13.281）。

作為f區(qū)的錒系元素，鈾元素的化學(xué)性質(zhì)十分特殊，其6d軌道與5f軌道能量相近，進(jìn)而形成獨特的6d-5f雜化現(xiàn)象。這種現(xiàn)象造成鈾離子的價態(tài)可以從+3到+6之間變化，是潛在的氧化還原反應(yīng)催化劑。理論研究表明，鈾的5f電子非?；顫姡瑢Τ识栊缘牡孜铮ㄈ绲獨?、有機小分子等）有很高的反應(yīng)活性，是惰性小分子轉(zhuǎn)化的潛在催化劑。然而，目前鈾催化劑的研究主要集中在均相配合物和大尺寸鈾化合物納米晶上，在催化領(lǐng)域呈現(xiàn)不易回收或原子利用率低的問題。因此，開發(fā)原子控制非均相鈾催化劑的合成策略是迫切需要的。

本研究成果利用脈沖電還原方法簡單、快速地合成鈾單原子催化劑并應(yīng)用到堿性電解水析氫反應(yīng)中，在1 M KOH溶液中，電流密度為10 mA cm-2下，與原始MoS2納米片相比，5.2%U/MoS2納米片表現(xiàn)出72 mV相對較低的過電位。機理研究表明，鈾單原子對OH-具有較高的親和力，從而促進(jìn)了水的分解。U單原子優(yōu)化了相鄰S邊界H*的吸附，從而促進(jìn)了鈾單原子的堿性電催化析氫反應(yīng)（HER）動力學(xué)。本研究不僅開發(fā)了鈾單原子作為堿性高活性催化劑的合成策略，并且拓寬了錒系元素的催化應(yīng)用。

據(jù)悉，該研究結(jié)果已被相關(guān)領(lǐng)域權(quán)威微信公眾號“材料科學(xué)站”以及“今日論文”在線報道，報道鏈接：

材料科學(xué)站：https://mp.weixin.qq.com/s/_t37x4kIRNMDRq543D8z9A

今日論文：https://mp.weixin.qq.com/s/UQuPmJyPZTm4KlSzX2W-qQ

圖（a）放射性廢水在二硫化鉬納米片上合成U單原子的脈沖伏安法；（b）5.2%U/MoS2納米片的HAADF-STEM；（c）MoS2和5.2%U/MoS2納米片的XANES光譜；（d）MoS2和U/MoS2納米片在1 M KOH電解液中的LSV曲線；（e）水在原始MoS2和U1/MoS2平板上的離解活化能；（f） H從U單原子上的OH*向U1/MoS2平板上相鄰的s邊原子轉(zhuǎn)移的活化能。

西南科技大學(xué)理學(xué)院研究生劉敏為文章第一作者，四川省軍民融合研究院竹文坤教授、西南科技大學(xué)國防科技學(xué)院何嶸研究員以及安徽師范大學(xué)劉研特聘副教授為共同通訊作者，西南科技大學(xué)為第一完成單位。上述研究得到了國家自然科學(xué)基金、四川省科技計劃項目、環(huán)境友好能源材料國家重點實驗室PI項目、西南科技大學(xué)博士研究基金、安徽省自然科學(xué)基金資助項目和安徽省教育廳基金等資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202107444